Ториевый топливный цикл

В процессе ядерного деления образуются радиоактивные продукты деления, которые могут иметь периоды полураспада от нескольких дней до более чем 200 000 лет. По данным некоторых исследований,[15] ториевый цикл может полностью переработать отходы актинидов, оставляя в качестве отходов только продукты деления, и через несколько сотен лет, отходы от ториевого реактора будут менее токсичными, чем урановая руда, которая используется в производстве низкообогащенного уранового топлива для легководного реактора такой же мощности. Другие исследования показывают, что загрязнения в виде актинидов могут доминировать в отходах ториевого цикла в некоторых будущих периодах.[16]

Трансмутации в ториевом цикле. Жёлтым цветом выделены короткоживущие изотопы (менее 30 дней), жирным шрифтом — долгоживущие (более 1 млн лет), красной рамкой обведены изотопы, способные к делению

В реакторе, когда нейтроны попадают в способные к расщеплению атомы (например, в некоторые изотопы урана), они либо разбивают ядро, либо поглощаются им, вызывая ядерные превращения (трансмутации) элементов. В случае U-233 трансмутация с большей вероятностью производит полезное ядерное топливо, чем трансурановые отходы. Когда U-233 поглощает нейтрон, он либо расщепляется, либо становится U-234. Вероятность деления при поглощении теплового нейтрона равна примерно 92 %, то есть соотношение вероятностей захвата и деления составляет около 1:12, что лучше, чем соответствующий показатель для U-235 (1:6), или для Pu-239 и Pu-241 (для обоих примерно 1:3).[17][18] В результате образуется меньше трансурановых отходов, чем в реакторе с использованием уран-плутониевого топливного цикла.

U-234, как и большинство нуклидов с четным числом нейтронов, не делится, но захватывает нейтрон и превращается в U-235. Если этот расщепляющийся изотоп не делится при захвате нейтрона, он превращается в U-236, Np-237, Pu-238 и в конце концов в расщепляющийся Pu-239 и более тяжелые изотопы плутония. Np-237 может быть извлечён из топлива и складирован в качестве отходов либо превращается в плутоний, который частично расщепляется, а частично превращается в Pu-242, а затем в америций и кюрий, которые, в свою очередь, могут быть удалены как отходы или возвращены в реактор для трансмутации и деления.

Однако, Pa-231 (с периодом полураспада 32 700 лет), который получается из Th-232 путём реакции (n,2n) (через изотоп Th-231, который превращается затем в Pa-231), является основным фактором долгосрочной радиотоксичности отработавшего ядерного топлива.

Уран-232 также образуется в этом процессе путём реакции (n,2n) при попадании быстрых нейтронов в U-233 по цепочке через Pa-233 и Th-232 :

${\displaystyle {\begin{array}{l}{}\\{\ce {{^{232}_{90}Th}->[+n]{^{233}_{90}Th}->[\beta ^{-}]{^{233}_{91}Pa}->[\beta ^{-}]{^{233}_{92}U}->[+n-2n]{^{232}_{92}U}}}\\{\ce {{^{232}_{90}Th}->[+n]{^{233}_{90}Th}->[\beta ^{-}]{^{233}_{91}Pa}->[+n-2n]{^{232}_{91}Pa}->[\beta ^{-}]{^{232}_{92}U}}}\\{\ce {{^{232}_{90}Th}->[+n-2n]{^{231}_{90}Th}->[\beta ^{-}]{^{231}_{91}Pa}->[+n]{^{232}_{91}Pa}->[\beta ^{-}]{^{232}_{92}U}}}\\{}\end{array}}}$

Уран-232 имеет относительно короткий период полураспада (68,9 лет), и некоторые продукты его распада, такие как Rn-224, Bi-212 и особенно Tl-208, испускают гамма-излучение высокой энергии. Полная цепочка распада и периоды полураспада каждого изотопа показаны на следующем рисунке:

 Цепочка распада 4n, начинающаяся с Th-232, которую обычно называют «ториевым циклом»

${\displaystyle {\begin{aligned}{}\\{\ce {^{232}_{92}U ->[\alpha] ^{228}_{90}Th}}\ &\mathrm {(68.9\ years)} \\{\ce {^{228}_{90}Th ->[\alpha] ^{224}_{88}Ra}}\ &\mathrm {(1.9\ year)} \\{\ce {^{224}_{88}Ra ->[\alpha] ^{220}_{86}Rn}}\ &\mathrm {(3.6\ day,\ 0.24\ MeV)} \\{\ce {^{220}_{86}Rn ->[\alpha] ^{216}_{84}Po}}\ &\mathrm {(55\ s,\ 0.54\ MeV)} \\{\ce {^{216}_{84}Po ->[\alpha] ^{212}_{82}Pb}}\ &\mathrm {(0.15\ s)} \\{\ce {^{212}_{82}Pb ->[\beta^-] ^{212}_{83}Bi}}\ &\mathrm {(10.64\ h)} \\{\ce {^{212}_{83}Bi ->[\alpha] ^{208}_{81}Tl}}\ &\mathrm {(61\ m,\ 0.78\ MeV)} \\{\ce {^{208}_{81}Tl ->[\beta^-] ^{208}_{82}Pb}}\ &\mathrm {(3\ m,\ 2.6\ MeV)} \\{}\end{aligned}}}$

Топлива ториевого цикла испускают жесткое гамма-излучение, которое выводит из строя электронику, тем самым ограничивая их использование в качестве атомного оружия. U-232 невозможно химически отделить от U-233 в отработавшем ядерном топливе, однако химическое отделение тория от урана удаляет продукт распада Th-228 и предотвращает образование других изотопов ториевого цикла. Загрязнения можно избежать также с помощью жидкосолевого реактора-размножителя и отделения Pa-233, прежде чем он распадается в U-233. Жёсткое гамма-излучение создают радиационную опасность, которая требует при повторной обработке дистанционного манипулирования.

По существующим оценкам запасы тория в земной коре примерно в три-четыре раза превышают запасы урана,[19] хотя нынешние сведения о запасах тория ограничены. В настоящее время торий получается как побочный продукт добычи редкоземельных элементов из монацитовых песков.

Хотя сечение деления тепловым нейтроном (σ_f) полученного изотопа U-233 сравнимо с аналогичным параметром для U-235 и Pu-239, он имеет гораздо более низкое сечение захвата (σ_γ), обеспечивая меньшее количество нейтронных поглощений, не сопровождаемых делением. Наконец, соотношение количества испущенных нейтронов на один поглощённый нейтрон (η) превышает 2 в широком диапазоне энергий, в том числе в тепловом спектре и, как следствие, ториевое топливо может стать основой для теплового реактора-бридера. Бридер уран-плутониевого цикла должен использовать нейтроны с большей энергией, поскольку для тепловых нейтронов коэффициент размножения менее 2.

Ториевое топливо также имеет благоприятные физические и химические свойства, которые улучшают функционирование реактора и хранилища отходов. По сравнению с преобладающим реакторным топливом, диоксидом урана (UO₂), ториевый диоксид (ThO₂) имеет более высокую температуру плавления, более высокую теплопроводность и низкий коэффициент теплового расширения. Двуокись тория также проявляет большую химическую стабильность и, в отличие от диоксида урана, дальше не окисляется.

Из-за того, что U-233, получаемый в ториевом цикле, значительно загрязнён изотопом U-232, отработанное ядерное топливо реакторов предлагаемой конструкции мало пригодно для получения оружейного урана, что способствует режиму нераспространения ядерного оружия. U-233 невозможно химически выделить из смеси с U-232. Кроме того, он имеет несколько продуктов распада, которые излучают высокоэнергетическое гамма-излучение. Эти высокоэнергетические фотоны представляют радиационную опасность, предполагающие дистанционную работу с выделенным ураном.

Долгосрочная (на время порядка 10³-10⁶ лет) радиационная опасность обычного отработанного уранового топлива вызывается в основном плутонием и младшими актинидами и во вторую очередь долгоживущими продуктами распада. Одного захвата нейтрона изотопом U-238 достаточно для получения трансурановых элементов, в то время как для Th-232 для этого необходим захват пяти нейтронов. 98-99 % ядер ториевого топливного цикла превращается в U-233 или U-235, остальные долгоживущие трансураны производятся в незначительных количествах. Поэтому торий является потенциально привлекательной альтернативой урана в MOX-топливе для сведения к минимуму образования трансурановых элементов и максимального уничтожения плутония.[20]

Есть несколько трудностей при применении тория в качестве ядерного топлива, в частности для твердотопливных реакторов:

В отличие от урана, природный торий содержит только один изотоп и не имеет расщепляющихся изотопов, поэтому для цепной реакции к нему необходимо добавлять расщепляющиеся материалы, например, U-233 или U-235. Это, наряду с высокой температурой спекания оксида тория, усложняет изготовление топлива. В Оукриджской Национальной лаборатории в 1964—1969 проводились эксперименты с тетрафторидом тория в качестве топлива жидкосолевого реактора, в котором, как ожидалось, будет легче отделить примеси, замедляющие или останавливающие цепную реакцию.

В открытом топливном цикле (то есть с использованием U-233 на месте), необходима большая степень выгорания для достижения благоприятного баланса нейтронов. Хотя диоксид тория показывает степень выгорания 170 000 МВт-сутки/т и 150 000 МВт-сутки/т на электростанциях Форт-Сент-Враин и АВР соответственно, затруднительно догнать по этому параметру легководные реакторы (ЛВР), которые составляют подавляющее большинство существующих реакторов.

В открытом ториевом топливном цикле в отходы уходит остаточный долгоживущий изотоп U-233.

Другая проблема, связанная с ториевым топливным циклом — это сравнительно длительный интервал, в течение которого Th-232 превращается в U-233. Период полураспада Pa-233 — около 27 дней, что на порядок больше, чем у Np-239. Как следствие, существующий Pa-233 превращается в ториевое топливо. Pa-233 хороший поглотитель нейтронов и хотя он в конечном итоге порождает расщепляющийся изотоп U-235, это требует поглощения двух нейтронов, что ухудшает баланс нейтронов и повышает вероятность появления трансуранов.

Кроме того, если твердый торий используется в замкнутом топливном цикле, в котором возвращается в цикл U-233, при изготовлении топлива требуется дистанционное управление из-за высокого уровня радиации продуктов распада U-233. Это также верно и для вторичного тория из-за наличия Th-228, который является частью цепочки распада U-232. Далее, в отличие от проверенных технологий утилизации отходов уранового топлива (например, ПУРЕКС), технологии переработки тория (например, THOREX) находятся только в стадии разработки.

Хотя присутствие U-232 усложняет дело, есть опубликованные документы, свидетельствующие о том, что U-233 использовался один раз при испытании ядерного оружия. Соединенные Штаты провели испытания композитной U-233-плутониевой бомбы во время операции «Teapot» в 1955 году, хотя с гораздо более низким эффектом, чем ожидалось.[21]

Хотя ториевое топливо производит гораздо меньше долгоживущих трансурановых элементов, чем урановое, некоторые долгоживущие актиноиды осуществляют долгосрочное радиологическое воздействие, особенно Pa-231.

Защитники жидкоядерных и жидкосолевых реакторов, таких как LFTR, утверждают, что эти технологии нивелируют недостатки тория, присутствующие в твердотопливных реакторах. Поскольку было построено только два реактора на жидком фториде (ORNL ARE и MSRE) и ни в одном из них не использовался торий, трудно судить о реальных преимуществах этих реакторов.

Источник информации: IAEA TECDOC-1450 «Thorium Fuel Cycle — Potential Benefits and Challenges», Table 1: Thorium utilization in different experimental and power reactors.[17] В таблице не показан реактор Дрезден 1 (США), где использовались «уголковые стержни из оксида тория».[23]