Фазовый синхронизм в нелинейной оптике

Вскоре после создания лазера, в 1961 г. П. Франкен с сотрудниками[1] зарегистрировал генерацию второй гармоники (ГВГ), сфокусировав излучение рубинового лазера в кристалл кварца (рис. 1.). Поскольку отсутствовал фазовый синхронизм, то эффективность преобразования была порядка 10⁻⁶. Однако столь малый коэффициент преобразования заставил исследователей обратить внимание на важность фазового синхронизма.

Теоретическое исследование нелинейно-оптических явлений[2][3] и разработка методов достижения фазового синхронизма[4][5] позволили создать практически пригодные преобразователи частоты, и обеспечили быстрое развитие прикладной нелинейной оптики.

Абсолютная величина волнового вектора зависит от частоты света и показателя преломления: ${\displaystyle k=n\left(\omega \right)\cdot \omega /c}$. Поскольку все оптические среды обладают дисперсией, то есть, показатель преломления зависит от частоты света, то одновременное выполнение равенства ${\displaystyle \omega _{3}=\omega _{1}+\omega _{2}}$ и ${\displaystyle n\left(\omega _{3}\right)\omega _{3}=n\left(\omega _{1}\right)\omega _{1}+n\left(\omega _{2}\right)\omega _{2}}$ в изотропной среде невозможно. Стандартным способом обеспечения фазового синхронизма является компенсация дисперсии за счёт двулучепреломления в анизотропных кристаллах, когда взаимодействующие волны имеют различную поляризацию.

Иллюстрация нахождения направления распространения обыкновенной и необыкновенной волн в одноосном кристалле

В общем случае при наличии двойного лучепреломления, показатель преломления различен для лучей, проходящих через среду под разными углами[6]. В изотропных средах ${\displaystyle n_{x}=n_{y}=n_{z}=n}$. В анизотропных средах показатели преломления вдоль различных осей различны. Например, в одноосных кристаллах ${\displaystyle n_{x}=n_{y}\neq n_{z}}$, в двуосных кристаллах ${\displaystyle n_{x}\neq n_{y}\neq n_{z}}$.

В одноосных кристаллах любую волну можно представить в виде суммы двух линейно поляризованных волн с взаимно ортогональной поляризацией: обыкновенной (ordinary) волны, и необыкновенной (extraordinary).

Показатель преломления необыкновенной волны ${\displaystyle n^{e}(\theta )}$ зависит от угла между оптической осью OZ и вектором ${\displaystyle \mathbf {k} }$:

${\displaystyle n^{e}(\theta )={n_{o}n_{e} \over {\sqrt {n_{o}^{2}-(n_{o}^{2}-n_{e}^{2})cos^{2}\theta }}}}$,

где ${\displaystyle n_{e}}$-главное значение показателя преломления.

Графически зависимость показателя преломления от направления волнового вектора изображают в виде индикатрисы — поверхности ${\displaystyle n(\theta ,\phi )}$, где ${\displaystyle (\theta ,\phi )}$ — углы направления волнового вектора ${\displaystyle \mathbf {k} }$ в сферических координатах. Для обыкновенной волны — это сфера ${\displaystyle n_{o}(\theta ,\phi )\equiv n_{o}=const}$, а для необыкновенной — эллипсоид вращения. На рисунке показана иллюстрация для поиска показателя преломления, направления распространения энергии (лучевой вектор s) и фронта волны k в зависимости от того, как поляризована волна по отношению к кристаллической решетке. Если ${\displaystyle n_{e}<n_{o}}$, то такой кристалл называется отрицательным, а если ${\displaystyle n_{e}>n_{o}}$, то положительным. Большинство используемых в нелинейной оптике кристаллов — отрицательные одноосные, например, дигидроортофосфат калия KH₂PO₄ (KDP) или ниобат лития LiNbO₃.

Иллюстрация направлений фазового синхронизма в одноосном кристалле

Рассмотрим в качестве примера фазовый синхронизм при ГВГ. Направления синхронизма определяются пересечением сферы обыкновенного показателя преломления удвоенной частоты и эллипсоида необыкновенного показателя преломления первой гармоники, и образуют конус вокруг оси OZ с углом при вершине ${\displaystyle 2\theta _{c}}$. Угол ${\displaystyle \theta _{c}}$ называется углом синхронизма.

Как уже отмечалось выше, в общем случае условием фазового синхронизма при генерации суммарной или разностной частоты оно имеет вид

${\displaystyle \mathbf {k} _{3}=\mathbf {k} _{1}+\mathbf {k} _{2}}$

(векторный синхронизм).

Если же волновые векторы взаимодействующих волн коллинеарны, то должно выполняться скалярное равенство:

${\displaystyle k_{3}=k_{1}+k_{2}}$

(скалярный синхронизм).

На рис. изображен 90°-ый ooe-синхронизм (некритический), который достигается при ${\displaystyle \theta _{c}=90^{\circ }}$, то есть ${\displaystyle n_{o1}=n_{e2}}$. Данный вид синхронизма обладает рядом преимуществ: во-первых, угол анизотропии равен нулю, во-вторых, расстройка волновых векторов слабее зависит от отклонения  направления распространения волн от направления синхронизма: ${\displaystyle \Delta k\backsim \Delta \theta ^{2}}$, тогда как обычно ${\displaystyle \Delta k\backsim \Delta \theta }$.

При этом в отрицательных кристаллах волна с наибольшей частотой (${\displaystyle \omega _{3}}$) всегда должна быть необыкновенной, а волны 1 и 2 могут быть либо обе обыкновенные, либо одна обыкновенная, а другая — необыкновенная. В положительных кристаллах наоборот, волна с частотой ${\displaystyle \omega _{3}}$ — обыкновенная, а среди волн низших частот должна быть хотя бы одна необыкновенная.

Сокращенно синхронизм вида ${\displaystyle k_{1}^{o}+k_{2}^{o}=k_{3}^{e}}$ обозначается как «ooe», а синхронизм вида ${\displaystyle k_{1}^{o}+k_{2}^{e}=k_{3}^{e}}$ — как «oee». В положительных кристаллах наоборот, волна с частотой ${\displaystyle \omega _{3}}$ — обыкновенная, а среди волн низших частот должна быть хотя бы одна необыкновенная (таблица 1). Виды синхронизма условно делятся на два типа: к первому относятся взаимодействия, в которых волны 1 и 2 имеют одинаковые поляризации (например, ooe, eeo), а ко второму — взаимно перпендикулярные (например, oee, oeo).

• Дмитриев В. Г., Тарасов Л. В. Прикладная нелинейная оптика. — 2-е изд., перераб. И доп. — М.:ФИЗМАТЛИТ, 2004